近日，我校王傳義教授團(tuán)隊(duì)在Cell Press細(xì)胞出版社旗下期刊《Chem Catalysis》上發(fā)表了題為“Photothermal reforming of polylactic acid plastics into pyruvic acid with 92.8% selectivity at S-scheme Ov-BiVO4/CdS heterostructures”的研究論文。我校王傳義教授為文章通訊作者，環(huán)境學(xué)院博士生梁芯芯為文章第一作者，陜西科技大學(xué)為唯一通訊單位。
利用光催化方式將聚乳酸（PLA）塑料轉(zhuǎn)化為丙酮酸學(xué)品，對(duì)開(kāi)發(fā)環(huán)境友好且經(jīng)濟(jì)可行的回收技術(shù)、推動(dòng)碳循環(huán)經(jīng)濟(jì)發(fā)展具有重要意義。然而，乳酸催化脫氫生成丙酮酸的過(guò)程中，乳酸分子在催化劑表面的吸附太強(qiáng)會(huì)導(dǎo)致產(chǎn)物無(wú)法脫附，引發(fā)丙酮酸C?C鍵的斷裂從而被過(guò)度氧化的問(wèn)題。同時(shí)由于羥基氧化為羰基的活化能較高，導(dǎo)致該反應(yīng)效率及選擇性較低。因此，當(dāng)前的關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于如何有效增強(qiáng)乳酸中的C?C鍵強(qiáng)度激活α?OH的同時(shí)，促進(jìn)丙酮酸產(chǎn)物在催化劑表面的脫附過(guò)程。
熱輔助光催化作為一種新興技術(shù)，在二氧化碳還原、氨合成和甲烷重整等領(lǐng)域展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(shì)，相比單一光催化過(guò)程，通常能夠顯著提升產(chǎn)率、反應(yīng)速率及產(chǎn)物選擇性。在協(xié)同作用下，熱效應(yīng)不僅加快了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和物質(zhì)傳遞，還促進(jìn)了電荷載流子的遷移，從而增強(qiáng)了反應(yīng)效率。因此，熱輔助光催化近年來(lái)成為研究的一個(gè)熱點(diǎn)。
基于此，本文報(bào)道了一種基于氧空位修飾的BiVO4/CdS（Ov-BiVO4/CdS）S型異質(zhì)結(jié)的熱輔助光重整策略，用于聚乳酸（PLA）水解液的選擇性轉(zhuǎn)化。理論計(jì)算及原位ESR證明，與無(wú)Ov修飾的BiVO4@CdS相比，Ov-BiVO4/CdS中Bi位點(diǎn)的局部電荷積累更為顯著，有助于活化乳酸單體中的α-OH鍵并增強(qiáng)Cα?COOH鍵的穩(wěn)定性，從而促進(jìn)關(guān)鍵中間體的選擇性脫氫反應(yīng)。Ov-BiVO4/CdS的自發(fā)光熱效應(yīng)促進(jìn)了丙酮酸的解吸，最終實(shí)現(xiàn)了對(duì)丙酮酸的高選擇性生成。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Ov-BiVO4/CdS復(fù)合催化劑的氫氣產(chǎn)率和丙酮酸產(chǎn)率分別達(dá)到9.65和8.92 mmol g?1 h?1，選擇性高達(dá)92.8%，在塑料重整領(lǐng)域中表現(xiàn)出極高的選擇性。本研究為在溫和條件下通過(guò)熱輔助光重整實(shí)現(xiàn)PLA塑料的選擇性轉(zhuǎn)化為PA提供了新的思路和方法。
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.checat.2025.101490
(核稿：陳慶彩 編輯：趙誠(chéng))
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